2024年3月16日，我校化学化工学院“地质聚合物高性能复合材料”团队在高性能二氧化碳甲烷化研究中取得了重要研究进展。他们成功通过将水滑石作为催化剂的前驱体，制备了高性能二氧化碳甲烷化催化剂。该研究成果的论文题为“Ce enhanced RuNi alloy multi-metal synergic hydrotalcite oxide derived catalyst for high performance CO2methanation”，发表在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》上，中科院大类分区为1区Top，影响因子高达15.1。论文的原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150426。
论文主要想解决Ni基甲烷化催化剂存在的低温活性差和易烧结等问题，以及Ru基甲烷化催化剂因成本高昂而限制其在工业化应用的问题。为此，作者通过共沉淀法制备了一种水滑石催化剂前驱体Ru-Ni-Ce-Y，并通过高温煅烧制备出水滑石氧化物催化剂。
实验结果显示，与传统的负载型催化剂相比，Ru1Ni80Ce4Y20催化剂的活性得到了显著提升。经过深入探究，作者发现中等强度的碱性位点、氧空位以及RuNi合金与Ce之间的协同作用是Ru1Ni80Ce4Y20催化剂高性能的主要原因。
在论文中，研究团队使用VASP和MS CASTEP软件进行了氧空位形成能和气体吸附能的模拟计算。为了阐明Ce掺杂对催化剂表面氧空位形成的影响，本研究采用密度泛函理论（DFT）计算了表面氧空位的形成能。这一发现不仅揭示了Ce掺杂对催化剂性能影响的机理，而且为设计更高效的催化剂提供了理论支持。通过调控Ce的掺杂量，可以进一步优化催化剂的氧空位形成能，从而提高催化剂的活性和稳定性。
为了进一步阐明Ru或Ni团簇对CO₂的影响，本研究采用密度泛函理论（DFT）计算了CO₂在由Ce在近Ru和Ni团簇处创建的表面氧空位上的吸附。引入Ru物种降低了CO₂吸附和活化的难度，而双金属之间的协同作用使得甲烷化反应更容易进行。这一发现不仅揭示了催化剂中Ru和Ni团簇对CO₂和CO吸附的影响，而且为优化催化剂设计和提高甲烷化反应效率提供了理论依据。
本工作为工业甲烷化生产中设计高活性、稳定性和低成本的甲烷化催化剂提供了新的思路。这一研究成果不仅解决了传统甲烷化催化剂存在的问题，还有望推动甲烷化工艺的进一步发展，提高能源利用效率和经济效益。感谢化学化工学院“地质聚合物高性能复合材料”团队在研究中的卓越成就。广西大学为该论文第一完成单位。崔学民教授和广西民族大学苏俏俏教授为共同通讯作者。
该研究中模拟计算均在广西大学超算中心Sugon7000A超级并行计算机系统上完成。
论文作者：叶全（博士生）、李世勇、廖亚琴、汪禹屹、贺艳、陈建华、徐晶、苏俏俏、崔学民
